表面重构高效全水解

表面重构高效全水解

合理构建非晶异质界面可以有效提高析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的活性和稳定性。本文采用氧化法制备了RuO2/Co3O4 (RCO)非晶异质界面。非常佳RCO-10的HER过电位为57和231 mV, OER过电位为10 mA cm−2。实验表征和密度泛函理论(DFT)结果表明,优化后的电子结构和表面重构使RCO-10具有优异的催化活性。DFT结果表明,电子通过非晶异质界面从RuO2向Co3O4转移,实现了电子再分配,使d带中心向上移动,优化了氢反应中间体的吸附自由能。此外,重构的Ru/Co(OH)2在HER过程中具有较低的氢吸附自由能,从而提高了HER活性。在OER过程中重构的RuO2/CoOOH具有较低的基元反应能垒(O*→*OOH),提高了OER活性。此外,RCO-10只需要1.50 V来驱动10 mA cm−2,并在200 h内保持稳定以进行全水解。同时,RCO-10在0.5 M NaCl的碱性溶液中表现出48 h的稳定性。非晶异质界面可能为高效稳定催化剂的设计带来新的突破。

表面重构高效全水解插图

综上所述,本文提出了一种制备具有非晶异质界面的RuO2/Co3O4 (RCO)催化剂的简易氧化方法。与具有晶-晶异质界面的催化剂不同,这种独特的非晶异质界面具有更灵活的电子结构和丰富的缺陷,可以显著优化催化剂的电催化性能。因此,与其他催化剂相比,非常佳RCO-10具有过电位低、析氢反应(HER)和析氧反应(OER)稳定性高的特点。RCO-10只需要1.50 V来驱动10 mA cm−2进行全水解。这种优异的催化性能归功于优化的电子结构和表面重构。这项工作为制备其他具有非晶异质界面的高性能过渡金属氧化物催化剂提供了一种有希望的策略,用于高效的整体水分解。

表面重构高效全水解插图1

原子级界面催化剂是指那些在催化反应中,活性组分在界面处以原子尺度分散或作用的催化剂。这种催化剂的设计和利用,主要目的是化催化剂的活性,提高催化效率,降低反应活化能,从而实现更高效、更环保的化学反应过程。

在原子级界面催化剂中,活性组分通常以单个原子或极小团簇的形式存在于催化剂的表面或界面处。这种高度的分散性使得催化剂具有极高的原子利用率,可以极大地提高催化活性。同时,原子级界面催化剂的设计还可以调控催化剂的电子结构和表面性质,从而优化催化性能。

原子级界面催化剂的制备通常需要借助先进的纳米技术和表面科学手段,如原子层沉积(ALD)、分子束外延(MBE)等。这些技术可以精确控制催化剂的组成、结构和形貌,从而实现原子尺度的设计和调控。

表面重构高效全水解插图2

原子级界面催化剂在能源转换和存储、环境治理、有机合成等领域具有广泛的应用前景。例如,在燃料电池和电解水产氢领域,原子级界面催化剂可以提高氢气的生成速率和效率,降低能耗和成本;在环境治理方面,原子级界面催化剂可以用于高效降解有机污染物和催化转化温室气体等。

总的来说,原子级界面催化剂是一种高效、环保的新型催化剂,具有广阔的应用前景和重要的科学价值。随着纳米技术和表面科学的不断发展,原子级界面催化剂的设计和制备将会更加精确和高效,为实现绿色、可持续的化学工业发展提供有力支持(来源公众号:纳米结构材料)。

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